Ultraschnelle kohärente Kontrolle und Spektroskopie an kolloidalen Halbleiter Nanokristallen und Lanthanid dotierten Calciumfluorid Nanokristallen mit Femtosekunden-Laserpulsen

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In dieser Arbeit wurde die selektive Anregung von kolloidalen Halbleiter-Nanokristallen bei Raumtemperatur durch spektrale Interferenz zweiter Ordnung demonstriert. Die erzielte Anregungsselektivität und die experimentellen Kontroll-Landschaften konnten vollständig auf Basis des verwendeten Modells reproduziert werden. Die Erkenntnisse erlauben den Einsatz von CdSe und CdS NCs als pulsform-sensitive und zweiphotonisch anregbare Nano-Fluorophore unter technisch und biologisch relevanten Bedingungen. Zudem wurden an Lanthanid-Ionen kohärente elektronische Prozesse im Zeitbereich nachgewiesen, die sowohl bei Raumtemperatur als auch in flüssiger Umgebung deutlich langlebiger waren als die Laserpulse. Diese Ergebnisse wiesen Ähnlichkeiten zu denen auf, die an isolierten Atomen in der Gasphase beobachtet wurden, und konnten größtenteils mit hoher Übereinstimmung auf Basis etablierter Modelle reproduziert werden. Allerdings stießen die Experimente zu Holmium-dotierten CaF2 NCs auf Grenzen, da Relaxationsprozesse die Ergebnisse maßgeblich beeinflussten und im Rahmen der TDSE nicht adäquat berücksichtigt werden konnten. Dennoch wurden die beteiligten Zustände mithilfe einer kohärenten Spektroskopietechnik direkt „abgebildet“.